Trong 70 năm gắn bó với sân khấu tuồng, Phạm Chương đã thể hiện gần 100 vai diễn đủ các loại kép, lão, nịnh, hề. Là một nghệ sĩ rất điêu luyện về vũ đạo nên ông đặc biệt thành công ở các vai kép xanh, kép xéo (là loại kép chủ yếu dùng ngôn ngữ động tác như câu cá, bơi lội, cưỡi ngựa, chèo đò, bay...). Vai diễn nổi tiếng nhất của ông là Thủy Định Minh (kép câu cá) trong vở tuồng An Trào Kiếm. Ông cũng hát rất hay, đặc biệt ở lối hát khách.[3]

Những vai diễn thành công khác của ông gồm các vai kép như Đổng Kim Lân, Khương Linh Tá (Sơn Hậu), Địch Thanh (Ngũ Hổ), Tiết Cương (Hộ sinh đàn), Bao Công, Hồ Phi Phụng,... các vai nịnh như: Đổng Trác (Phụng nghi đình), Bàng Hồng (Diễn võ đình), Trụ Vương (Trầm hương các)... cùng những nhân vật trong các vở đề tài hiện đại như cụ Bảng (Chị Ngộ), lão nông (Gương liệt nữ), địa chủ Trần Dư (Giảm tô),...[2]

Đến gần cuối đời, ông tập trung vào việc đào tạo lớp nghệ sĩ kế cận ở Trường Nghệ thuật Sân khấu. Những học trò của ông có thể kể như các nghệ sĩ Võ Sĩ Thừa, Minh Ngọc, Đình Bôi, Đàm Liên, Đinh Quả, Trần Hưng Quang,...[2]

Nghệ sĩ Phạm Chương được xem là một nghệ sĩ hát bội "có khả năng nghệ thuật độc đáo và am hiểu sâu sắc về vốn cổ nghệ thuật dân tộc, là người thể hiện phong cách dòng tuồng Đào Tấn rõ nét nhất".[2] Ông được Nhà nước Việt Nam truy tặng danh hiệu Nghệ sĩ nhân dân năm 1984.